Στην Φολέγανδρο υπάρχει ένα πολύ σημαντικό μνημείο της φύσης, η Χρυσοσπηλιά, ένα ωραιότατο και εντυπωσιακό σπήλαιο. Το σπήλαιο βρίσκεται στην ανατολική πλευρά του νησιού, στην πλαγιά του Παλαιόκαστρου που φτάνει έως την θάλασσα, λίγο πριν το ακρωτήριο Παναγία (παλαιότερη ονομασία ακρωτήριο Γκρόττο). Το μεγαλύτερο τμήμα του είναι ανεξερεύνητο και είναι ένα πολύ μεγάλο σπήλαιο, από τα μεγαλύτερα της Ελλάδας. Η είσοδός του βρίσκεται 10 μέτρα πάνω από την επιφάνεια της θάλασσας. Στο εσωτερικό της υπάρχει πλούσιος διάκοσμος από σταλακτίτες και σταλαγμίτες, οι οποίοι με τα διάφορα σχήματα και μεγέθη τους εντυπωσιάζουν τους ελάχιστους που μπορούν να μπουν στο σπήλαιο και να τους δουν.

Στο σπήλαιο έχουν εντοπισθεί πολλές επιγραφές με αρχαία ονόματα. Πρόκειται για κάτι το μοναδικό στη χώρα μας, γιατί πρόκειται για εκατοντάδες ονόματα που είναι γραμμένα στα τοιχώματα του σπηλαίου με την βοήθεια κάποιου αργιλικού υλικού. Θεωρείται ότι η σπηλιά ήταν χώρος τελετών ενηλικίωσης εφήβων και τα χαραγμένα ονόματα ήταν τα ονόματα των εφήβων που έπαιρναν μέρος στις τελετές κατά τον 4ο π.Χ. αιώνα, όπως μας παραδίδει ο αρχαίος συγγραφέας Έφορος. Εκτός από τις επιγραφές, το σπήλαιο παρουσιάζει και περαιτέρω αρχαιολογικό ενδιαφέρον, διότι στο εσωτερικό του έχουν ανακαλυφθεί, μετά από ανασκαφές, ανθρώπινοι σκελετοί και πολλά όστρακα από αγγεία, καθώς επίσης και τα υπολείμματα από μια δεξαμενή νερού της Ρωμαϊκής εποχής. Θεωρείται ότι ήταν επίσης τόπος λατρείας, αλλά επειδή δεν έχει εξερευνηθεί ολόκληρο δεν γνωρίζουμε με σιγουριά την κύρια χρήση του. Κάποια ενδεικτικά ευρήματα, όπως λυχνάρια με ερωτικές σκηνές, φαλλόσχημα ειδώλια και άλλα υποδεικνύουν μια λατρευτική, ή μυστηριακή χρήση του σπηλαίου. Οι αρχαιολογικές έρευνες συνεχίζονται με αργό ρυθμό και φέρνουν στο φως πολλά καινούρια ευρήματα.

Μετά τον μεγάλο χώρο της εισόδου δημιουργείται ένας μακρύς και μεγάλος θάλαμος που κυριαρχούν οι σταλακτίτες που δημιουργούν μια εικόνα σαν να σχηματίζουν ένα θρόνο.

Ο θρύλος της περιοχής θέλει το σπήλαιο της Χρυσοσπηλιάς να επικοινωνεί με ένα άλλο σπήλαιο που βρίσκεται σε απόσταση 1,5 χιλιόμετρο μακριά, το Φαράγγι. Στην διάρκεια της Τουρκοκρατίας, η σπηλιά ήταν ασφαλές καταφύγιο των κατοίκων, όταν κτυπούσαν το νησί οι πειρατές, για τον επιπλέον λόγο ότι διέθετε και πόσιμο νερό, από πηγή που ανάβλυζε κρύο νερό και γέμιζε τις ρωμαϊκές δεξαμενές. Γι' αυτόν τον λόγο τα παλιά χρόνια έφερναν εδώ οι βοσκοί τα γίδια τους και τα πότιζαν.

Λόγω της αρχαιολογικής σημασίας του σπηλαίου, ο χώρος προστατεύεται από την Αρχαιολογική Υπηρεσία.