Ο θησαυρός των Αθηναίων ήταν ίσως ένα από τα πιο σημαντικά, όσο και εντυπωσιακά κτίσματα του ιερού του Απόλλωνα. Επιβλητικό κτίσμα πάνω στην Ιερά οδό και δίπλα από το βουλευτήριο της πόλης των Δελφών και απέναντι από τους επίσης σημαντικούς θησαυρούς των Κνιδίων και των Συρακουσίων. Το κτίσμα αυτό εθεωρείτο κατά κάποιο τρόπο ως θησαυροφυλάκιο της Αθήνας όπου φυλάσσονταν τρόπαια από σημαντικές νίκες της πόλης, όπως και άλλα πολύτιμα αντικείμενα που είχαν αφιερώσει στο ιερό οι πιστοί. Ο θησαυρός κτίστηκε μετά την καθιέρωση της Αθηναϊκής δημοκρατίας περίπου στα τέλη του 6ου  ή στις αρχές του 5ου π.Χ. αιώνα. Πάντοτε εθεωρείτο ως το μνημείο που εξέφραζε την επικράτηση της δημοκρατίας στην Αθήνα και την κατάλυση της τυραννίας. Σύμφωνα με τον Παυσανία όμως, που στηρίζεται στην επιγραφή της πρόσοψης της νότιας κρηπίδας, ο θησαυρός οικοδομήθηκε αμέσως μετά την επιβλητική νίκη των Αθηναίων το 490 π.Χ. στο Μαραθώνα.

Το μνημείο είναι ένα μικρό δωρικού ρυθμού κτίσμα από παριανό μάρμαρο και έχει μορφή μικρού ναού «εν παραστάσι», όπως άλλωστε και οι περισσότεροι θησαυροί. Τα κοσμητικά ανάγλυφα των τελευταίων Αρχαϊκών χρόνων χαρακτηρίζονται από υψηλή πλαστική και διαθέτουν κομψότητα μορφών, καλές αναλογίες, σταθερές κινήσεις.

Στα ανάγλυφα στις μετόπες του απεικονίζεται ο Ηρακλής  (στη βόρεια και οπίσθια πρόσοψη) και ο Θησέας (στη νότια, κύρια πρόσοψη), ενώ εκτελούν τους μεγάλους άθλους τους, τονίζοντας έτσι και την αλλαγή του πολιτεύματος στην Αθήνα και την υπεροχή της δημοκρατίας. Στα νότια και στην πρόσοψη του κτίσματος δημιουργήθηκε ένα κρηπίδωμα που σχηματίζει ένα τριγωνικό πλάτωμα όπου κατά την διάρκεια των επίσημων εορτών οι Αθηναίοι εξέθεταν τα λάφυρά τους από τη μάχη του Μαραθώνα και τις άλλες νίκες τους. Στους τοίχους του κτιρίου σώζονται πολλές επιγραφές με σημαντικά κείμενα που μας δίνουν πολύτιμες πληροφορίες για τα έθιμα και τις εορταστικές συνήθειες, όπως για τις επίσημες πομπές των Αθηναίων την Πυρφορία, την Τριποδιφορία, την Πυθαΐδα και τη Δωδεκαΐδα. Αλλά και για την μουσική μαθαίνουμε από τις δυο επιγραφές με τους περίφημους ύμνους του Απόλλωνα, τα μοναδικά αρχαιοελληνικά κείμενα που συνοδεύονται και από μουσικό υπομνηματισμό και που σήμερα φυλάσσονται και εκτίθενται στο Αρχαιολογικό Μουσείο των Δελφών. Επίσης, στο εσωτερικό του βρίσκονται χαραγμένα στους τοίχους τιμητικά ψηφίσματα για σημαντικούς Αθηναίους που η χρονολόγησή τους τα τοποθετεί μετά τον 3ο π.Χ. αιώνα, όπως και ονόματα ενεχυροδανειστών που δραστηριοποιούνταν εδώ κατά τους Ρωμαϊκούς χρόνους.

Επειδή ο θησαυρός των Αθηναίων διέθετε ανέπαφο αρκετό από το αρχαίο υλικό κατασκευής του έγινε μελέτη και αναστηλώθηκε από τους Γάλλους αρχαιολόγους το 1906 με έξοδα που κάλυψε ο Δήμαρχος Αθηναίων Σπύρος Μερκούρης, ο παππούς της Μελίνας Μερκούρη. Οι μετόπες που έχουν αποσπασθεί από το μνημείο και έχουν συντηρηθεί, εκτίθενται στο Αρχαιολογικό Μουσείο Δελφών, ενώ στη θέση τους έχουν τοποθετηθεί γύψινα εκμαγεία.